Légendes Pokémon : Arceus fait honneur au gameplay des précédents opus de la série principale Pokémon, tout en introduisant de nouveaux éléments propres aux jeux de rôle d'action. Vous aurez pour mission d'observer, d'étudier et d'attraper des Pokémon sauvages durant une période révolue de l'histoire de Sinnoh, afin de créer et de compléter le tout premier Pokédex de la région. Pour attraper des Pokémon dans Légendes Pokémon : Arceus, vous devrez d'abord les observer afin d'étudier leurs comportements, avant de vous en approcher discrètement, de viser, puis de lancer votre Poké Ball ! Vos partenaires Pokémon pourront également combattre afin de faciliter vos captures. Lancez simplement une Poké Ball contenant l'un de vos alliés près d'un Pokémon sauvage afin de déclencher un combat sans aucune transition. Vous pourrez ensuite diriger votre compagnon en fonction des capacités qu'il connaît. Tout comme dans les jeux Pokémon Diamant et Pokémon Perle, vous parcourrez ici la région de Sinnoh. Cependant, l'intrigue se déroule à une époque lointaine lors de laquelle les concepts mêmes de Dresseur et de Ligue Pokémon n'existaient pas encore. Vous croiserez tout autour de vous des Pokémon sauvages vivant au milieu des rudes environnements de Sinnoh. La région vous paraîtra donc bien différente de celle que vous avez visitée dans Pokémon Diamant et Pokémon Perle.