L'histoire se déroule cette fois à Dorémont, alors que Layton, Emmy et Luke enquêtent sur les agissements du mystérieux Maître du Masque du Chaos. L'occasion de revenir également dans le passé, à l'époque où Hershel Layton était encore au lycée. Le jeu comporte 150 nouvelles énigmes, et 365 autres à télécharger durant l'année suivant la sortie du jeu.